На савет старог породичног пријатеља, [[Ернст Калтенбрунер|Ернста Калтенбрунера]], Ајхман се придружио аустријском огранку СС-а као [[СС-Анвертер]] [[1. април]]а 1932. Прихваћен је као пуноправни члан СС-а новембра исте године, поставши [[СС-Ман]], и добио је СС број 45326.
Године [[1933]]. нацисти су дошли на власт у Немачкој, и Ајхман се поново вратио у ту земљу. Унапређен је у шарфирера у администрацији [[логор Дахау|логора Дахау]]. Добровољно се јавио у [[Зихерхајтсдинст|Сигурносну службу]] и радио као референт за разраду [[слободно зидарство|масонске]] картотеке. У јуну 1935. године премјештен је као референт за јеврејска питања, те у сарадњи са њемачком тајном полицијом ''Гестапо'' ради на планирању протјеривања Јевреја из Њемачке. Након [[аншлус|припајања Аустрије]] 1938. године, као заповедникзаповједник СД распоређен је у [[Беч]], гдје заједно са својим замјеником [[Алојз Брунер|Алојзом Брунером]] основао Централни уред за исељавање Јевреја. Уред има за циљ насилно исељавање јеврејског становништва из Аустрије. По том моделу оснива уред у [[Праг]]у са истим циљевима и задацима. Почетком 1940. године преузео је Централни уред у Берлину од [[Рајнхард Хајдрих|Рајнхарда Хајдриха]] и постао шеф Реферата IV Д 4 централне сигурносне службе [[Рајхсзихерхајтсхауптамт|РСХА]]. 9. октобра 1942. године Брунер је известио Ајхмана са одушевљењем: ''Беч је [[јуденфрај|очишћен од Јевреја]]!'' За вријеме боравка у Бечу протјерано је 180.000 Јевреја. У јулу 1941. године Ајхман је преузео нову дужност, па је задужен за целокупноцјелокупно исељавање и протјеривање Јевреја из Њемачке и окупираних подручја, као и њихов транспорт у [[сабирни логор|концентрационе логоре]]. Под његовом управом је координација свих транспорта обично жељезницом, организација и стварање [[гето|гета]], те одузимања јеврејске имовине и управљања истом. Тиме је одговоран за смрт преко 6 милиона Јевреја, који су погубљени или у гетима или у концентрационим логорима. 1941. године састаје се са [[Мухамед Амин ал-Хусеини|Мухамедом Амином ал-Хусеинијем]],<ref>[http://www.ns-archiv.de/verfolgung/antisemitismus/mufti/in_berlin.php Zapisnik razgovora Hitler-Mohammed Amin al-Husseini 28. janura 1941.,]</ref> једним од зачетника [[Антисемитизам|антисемитизма]] у арапским земљама, те са њим планира истребљење Јевреја на просторима [[Арабијско полуострво|Арабије]] и [[Блиски исток|Блиског истока]]. 1942. године на [[Ванзејска конференција|Ванзејској конференцији]] координирао је и водио протокол {{чињеница|date=01. 2014.}}<!--mrtva veza do 20. 12. 2013.--> о ''[[Коначно решење|коначном решењу]] јеврејског питања''. Након посјете концентрационом логору [[Логор Аушвиц|Аушвиц]], сарађивао је са мађарским фашистима на заједничким транспортима Јевреја према Аушвицу. Окупацијом Мађарске од стране [[Вермахт|њемачке оружане силе]] Ајхман је основао ''Ајхман-командо'', специјалну јединицу СС под водством Ајхмана, која је задужена заједно са локалном управом за депортацију десетине хиљада Јевреја из Мађарске.<ref>[http://www.basis-wien.at/avdt/pdf/105/00063081.pdf Prisilni rad i marš smrti u Mađarskoj]</ref> Јединица се састојала од 150 особа. Посета у Аушвицу омогућила му је логистичко организовање индустријског убијања и ради на побољшању и усклађивању транспорта жељезницом. У записницима са суђења потврђена је готово болесна перфекција и тежња да ниједан транспорт људи због никаквог разлога не изостане. Постоје подаци по којима је особно Ајхман давао првенство транспортима Јевреја према логорима у односу на логистичку потпору њемачкој оружаној сили на фронту.
