Са братом [[Вилхелм Грим|Вилхелмом]] издавао немачке народне бајке, и тиме обратио пажњу научника не само народне умотворине него и на народни говор (дијалекте), док се дотад проучавао само књижевни језик; у проучавање језика увео историјско-упоредни метод. Најзначајније дело му је Немачка граматика у 4 свеске; у другом издању I свеске ([[1822]]) дао је објашњење закона о промени гласова, познат као Гримов закон. Значајна су и дела: Историја немачког језика ([[1848]]), Немачка митологија ([[1835]]), Немачке правне старине ([[1828]]) и др. Са братом почео је [[1852]]. издавати Речник немачког језика, чије је издавање настављено и после његове смрти. Био је пријатељ [[Вук Стефановић Караџић|Вука Стефановића Караџића]];<ref>{{cite book |last1=Пантић |first1=Мирослав |editor1-last=Караџић |editor1-first=Вук Стеф. |title=Народне српске приповијетке : (1821) ; Српске народне приповијетке : (1853)|last1=Пантић|first1=Мирослав|date=1988|editor1-last=Караџић|editor1-first=Вук Стеф.|pages=351—483|chapter=Вук Стефановић Караџић и српске народне приповетке}}</ref>; немачкој публици приказивао је Вукове збирке, преводио [[списак српских народних песама|српске народне песме]], а превео је и Вукову Српску граматику.
Брођанин Игњат Алојзије Брлић у „Писмима своме сину Андрији Торквату” (књига 1., 1942) у писму од 13. јануар 1844. између осталог пише: „Вук је одпратио Обреновића у нимачке земље. Грим је велики мудрац који се је подпуно у пол Нимачке нашки научио, он је при великој њекој књижници библиотекар.”.
