Пре него што је изабран за астронаута, летео је као борбени пилот у [[Америчко ратно ваздухопловство|Америчком ратном ваздухопловству]]. Летео је на [[F-86 сејбр|F-86 Сејбровима]]. Службовао је у [[Кореја|Кореји]], али тек по завршетку [[Корејски рат|Корејског рата]]. Крајем педесетих година, под окриљем Технолошког института Ратног ваздухопловства САД враћа се на студије и две године касније дипломира. Тада бива прекомандован у елитну школу пробних пилота при Ваздухопловству у [[Ваздухопловна база Едвардс|ваздухопловној бази Едвардс]], [[Калифорнија]], коју успешно завршава и постаје опитни пилот. У том својству га је затекла регрутација у астронаутски корпус НАСА 1963.
Басет је изабран за пилота мисије [[Џемини 9]]. Командант на том лету био му је [[Елиот Си (астронаут)|Елиот Си]]. Џемини 9 је требало да буде лансиран [[1966]]. године. Међутим, 28. фебруара 1966. Басет и Си гину у паду авиона Т-38А. Елиот Си је био за командама. Као узрок пада, надлежна комисија означила је лошу видљивост, уз грешку пилота. Игром судбине, Си и Басет су се срушили поред зграде у којој се налазила летелица којом је требало да обаве свој лет у [[свемир]]. Обојица су сахрањени на Националном гробљу Арлингтон. Њихова имена су се нашла на плакети ''[[Пали астронаут]]'' коју су астронаути [[Аполо 15|Апола 15]] оставили на [[Месец|Месечевој]] површини [[1971]]. године у знак сећања на колеге који су положили своје животе у име освајања космичких пространстава.<ref>{{cite web|url=https://www.jsc.nasa.gov/Bios/htmlbios/bassett-ca.html|title=Charles Bassett NASA bio|publisher=NASA|accessdate=15. 2. 2018|archive-url=https://web.archive.org/web/20170220065629/https://www.jsc.nasa.gov/Bios/htmlbios/bassett-ca.html|archive-date=20. 2. 2017|url-status=dead}}</ref><ref>{{cite web|url=https://www.nasa.gov/feature/remembering-nasa-astronauts-elliot-see-and-charles-bassett|title=Remembering NASA Astronauts Elliot See and Charles Bassett|publisher=NASA}}</ref> [[Доналд Слејтон]], директор летачких операција [[Наса|НАСА]], имао је намеру да Басета постави на место пилота командног модула мисије [[Аполо 8]]. Како је то место припало због Басетове смрти [[Џим Лавел|Џиму Лавелу]], сасвим је извесно да би Басет, да је био жив, врло извесно био у комбинацији за лет на [[Месец]].<ref>{{cite web|url=http://users.umiacs.umd.edu/~oard/apollo/poss_moonwalkers.html|title=People who would likely have walked on the moon if they had lived|publisher=University of Maryland Institute for Advanced Computer Studies}}</ref><ref name="Deke">{{Cite book|title=Deke! U.S. Manned Space: From Mercury to the Shuttle|last=Slayton|first=Donald K. "Deke"|authorlink=Deke Slayton|last2=Cassutt|first2=Michael|authorlink2=Michael Cassutt|year=1994|edition=1st|publisher=[[Forge Books|Forge]] ([[St. Martin's Press]])|location=[[Њујорк|New York]]|isbn=978-0-312-85503-1|lccn=94-2463|oclc=29845663|pages=167}}</ref><ref>{{cite web|url=http://articles.orlandosentinel.com/1986-03-18/news/0210010230_1_gemini-9-bassett-astronauts/2 |title=Memorial Will Honor All Who Died |work=Orlando Sentinel |year=1986|last=Jean|first=Charlie |accessdate=4. 7. 2011.|pages=2}}</ref>
Током каријере забележио је преко 3,600 часова лета, од чега преко 2,900 на [[Млазни мотор|млазњацима]].
